Im Mittelpunkt von DALíLAND stehen die späteren Jahre der seltsamen und faszinierenden Ehe zwischen Salvador Dalí und seiner tyrannischen Frau Gala, als ihre scheinbar unerschütterliche Bindung zu zerbrechen beginnt.
Dabei wird als Gegenpol zur Glam-Rock-Ära Manhattans der 1970er in einer Reihe von Rückblenden die Geschichte der intensiven Liebe von Dalí und Gala gezeigt.